https://repositorio.ufsc.br/handle/123456789/234590 2026-04-30T10:49:23Z https://repositorio.ufsc.br/handle/123456789/272659 Bio-oxidação de etilhidroxietilcelulose (EHEC) e reticulação one pot com quitosana: uma abordagem promissora para a produção de biomateriais seguros Silva, Beatriz Fernanda da A crescente demanda por materiais ambientalmente responsáveis tem impulsionado o desenvolvimento de biomateriais biodegradáveis, seguros e biocompatíveis. Nesse contexto, a etilhidroxietilcelulose (EHEC) surge como uma alternativa promissora, devido às suas propriedades físico-químicas favoráveis e à capacidade de formar filmes. Contudo, sua elevada hidrofilicidade limita aplicações que exigem resistência à umidade. Para contornar essa limitação, foi proposta a bio-oxidação enzimática da EHEC utilizando lacase Novoprime Base 286, a temperatura ambiente, com tempos reacionais de 1 a 4 h. Para otimizar essa etapa, foram avaliadas três metodologias de reticulação: (A) aquecimento, (B) emprego de EDC/DMAP e (C) radiação UV. As amostras foram comparadas quanto à solubilidade em água, à estabilidade estrutural e às propriedades térmicas. As análises de FTIR confirmaram a interação entre os grupos ?COOH da EHECox e ?NH2 da quitosana. As análises térmicas (TGA/DTGA e DSC) evidenciaram modificações nos perfis de degradação, com a principal etapa ocorrendo entre 250?380 °C, além de variações nas entalpias de fusão (?Hf ? 262 J/g para os filmes irradiados com luz ultravioleta (UV)), indicando maior organização intermolecular após reticulação. A metodologia por radiação UV (24 h) apresentou o melhor desempenho, resultando em filmes insolúveis em água e estruturalmente estáveis por até três meses em meio aquoso. Em pH acima de 10, os filmes permaneceram íntegros por mais de cinco meses, demonstrando elevada resistência à hidrólise. A formulação contendo 50% m/m de quitosana apresentou desempenho mecânico superior, com módulo de elasticidade de 775,6 ± 272,8 MPa, resistência à tração de 21,6 ± 4,4 MPa e alongamento de 7,2 ± 1,49%, o que representa um aumento aproximado de 47% no módulo elástico em relação à EHEC purificada (537,8 ± 214,6 MPa). O ângulo de contato de 75,2° no filme otimizado confirmou o aumento da hidrofobicidade após a reticulação. Os resultados demonstram que a bio-oxidação por 4 h, seguida de reticulação UV por 24 h, gerou filmes com maior resistência mecânica, estabilidade térmica e resistência à solvatação, confirmando sua adequação para aplicações em meio aquoso.; Abstract: The growing demand for environmentally responsible materials has driven the development of biodegradable, safe, and biocompatible biomaterials. In this context, ethyl hydroxyethyl cellulose (EHEC) emerges as a promising alternative due to its favorable physicochemical properties and film-forming ability. However, its high hydrophilicity limits its applications in moisture-resistant environments. To overcome this limitation, enzymatic bio-oxidation of EHEC using laccase Novoprime Base 286 was proposed, conducted at room temperature with reaction times ranging from 1 to 4 h. To optimize this stage, three crosslinking methodologies were evaluated: (A) heating, (B) EDC/DMAP coupling, and (C) ultraviolet (UV) radiation. The samples were compared with respect to water solubility, structural stability, and thermal properties. FTIR analyses confirmed the interaction between ?COOH groups of oxidized EHEC (EHECox) and ?NH2 groups of chitosan. Thermal analyses (TGA/DTGA and DSC) revealed modifications in degradation profiles, with the main degradation stage occurring between 250?380 °C, as well as variations in melting enthalpy (?Hf ? 262 J/g for UV-irradiated films), indicating increased intermolecular organization after crosslinking. The UV radiation methodology (24 h) showed the best performance, yielding water-insoluble films that remained structurally stable for up to 3 months in aqueous media. At pH values above 10, the films remained intact for more than five months, demonstrating high hydrolytic resistance. The formulation containing 50 wt% chitosan exhibited superior mechanical performance, with an elastic modulus of 775.6 ± 272.8 MPa, tensile strength of 21.6 ± 4.4 MPa, and elongation at break of 7.2 ± 1.49%, representing an approximately 47% increase in elastic modulus compared to purified EHEC (537.8 ± 214.6 MPa). The contact angle of 75.2° for the optimized film confirmed increased hydrophobicity after crosslinking. Overall, bio-oxidation for 4 h, followed by 24 h of UV crosslinking, produced films with enhanced mechanical strength, thermal stability, and resistance to solvation, confirming their suitability for aqueous applications. Dissertação (mestrado profissional) - Universidade Federal de Santa Catarina, Campus Blumenau, Programa de Pós-Graduação em Nanociência, Processos e Materiais Avançados, Blumenau, 2026. 2026-01-01T00:00:00Z https://repositorio.ufsc.br/handle/123456789/270437 Fabricação de scaffolds de alginato/amido/bentonita para regeneração óssea por impressão 3D Machado, Aline Machado Bessow O campo da engenharia tecidual é considerado atualmente a maneira mais promissora de reparar defeitos ósseos críticos. Geralmente, utiliza-se scaffolds, estruturas que oferecem sustentação para proliferação celular. A bioimpressão por extrusão é um método rápido, de relativo baixo custo e escalonável para a fabricação de scaffolds destinados à regeneração óssea. Entre os materiais mais utilizados encontra-se o alginato, um polímero natural, biocompatível e de baixo custo que, ao entrar em contato com íons bivalentes e trivalentes, passa por um processo de reticulação. Entretanto, scaffolds fabricados por soluções compostas somente de alginato apresentam pouca adesão celular e propriedades mecânicas inadequadas. O amido é um polímero natural, acessível, altamente biocompatível e hidrofílico, a sua combinação com alginato tem o potencial para promover melhorias nas propriedades mecânicas e adesão celular dos scaffolds. A montmorilonita é um argilomineral de origem natural componente principal da argila bentonita, com uma grande área específica, podendo alterar as propriedades mecânicas e reológicas dos scaffolds onde estão inseridas. Neste estudo, foram desenvolvidas biotintas contendo alginato/amido e adicionando diferentes teores de bentonita para a produção de scaffolds por meio da bioimpressão por extrusão. Os scaffolds resultantes foram avaliados de acordo com suas propriedades mecânicas, taxa de degradação e biocompatibilidade. A solução com 4% m/v de argila resultou em filamentos com menor espalhamento e maior viscosidade aparente, consequentemente imprimindo scaffolds com maior fidelidade ao modelo computacional gerado. A presença do amido tornou o processo de degradação dos scaffolds uniforme e aumentou a hidrofilicidade do material. A presença da argila, por sua vez, possuiu um efeito positivo nas propriedades mecânicas do scaffold a 37 °C. Por meio da mistura dos três materiais foi possível a obtenção de scaffolds de até 20 camadas com propriedades distintas.; Abstract: The field of tissue engineering is currently considered one of the more promising ways to repair critical bone defects. In this context, scaffolds, a structure that offers support for cell proliferation, are widely used. Extrusion bioprinting is a fast, relatively low-cost and scalable method for manufacturing scaffolds for bone regeneration. Alginate is one of the most used materials. It is a natural, biocompatible, and low-cost polymer that cross-links when in contact with bivalent and trivalent ions. However, scaffolds manufactured using inks composed only by alginate present poor cell adhesion and poor mechanical properties. Starch is a natural, easily available, highly biocompatible and hydrophilic polymer. Its combination with alginate is a promising strategy to significantly improve the mechanical proprieties of the scaffold and cell adhesion. Montmorillonite is a naturally occurring clay mineral and the principal component of bentonite clay, with a large specific surface area that can improve the mechanical and rheological properties of the scaffold. In this study, bioinks containing alginate/starch with different percentages of bentonite were developed for the production of scaffolds through extrusion bioprinting. The resulting scaffolds were evaluated according to their mechanical properties, degradation rate, and biocompatibility. The 4% w/v clay solution produced filaments with less spreading and greater visual viscosity, consequently printing scaffolds with superior shape-fidelity to the generated computational model. The presence of starch made the scaffold biodegradation process regular and increased the material's hydrophilicity. Moreover, the clay had a positive effect on the scaffold's mechanical properties at 37 °C. By combining the three materials, it was possible to obtain 20 layers scaffolds with distinct properties. Dissertação (mestrado profissional) - Universidade Federal de Santa Catarina, Campus Blumenau, Programa de Pós-Graduação em Nanociência, Processos e Materiais Avançados, Blumenau, 2025. 2025-01-01T00:00:00Z https://repositorio.ufsc.br/handle/123456789/270176 Preparação de filmes de Etil(hidroxietil) celulose (EHEC) contendo antocianinas derivadas de extrato de amoras para aplicação em embalagens inteligentes para alimentos Bambinetti, Amanda Fernandes Embalagens inteligentes têm se tornado foco de vários estudos, devido à sua vasta aplicabilidade no setor de alimentos, facilitando a compra e a verificação da qualidade do produto antes de ser consumido. Essas características podem ser obtidas por meio da utilização de filmes poliméricos atóxicos, não solúveis em água, contendo indicadores de frescor, pH ou temperatura. Nesse sentido, embalagens formadas por filmes poliméricos contendo antocianinas podem ser uma opção interessante. Antocianinas são compostos presentes em frutas, verduras e vegetais, que possuem um poder de alteração de coloração em diferentes pHs, além de possuírem propriedades antioxidantes e antimicrobianas. No entanto, após extraídas, as antocianinas apresentam baixa estabilidade, podendo essa ser aumentada, por exemplo, pela esterificação de um ou mais de seus grupamentos hidroxila. O objetivo do presente estudo foi realizar a esterificação das antocianinas derivadas de extrato de amoras diretamente em filmes de etil-hidroxietil celulose (EHEC) bio-oxidados, a fim de utilizá-los no desenvolvimento de embalagens inteligentes para alimentos. A ligação covalente das antocianinas em filmes não é comum, apesar de poder ajudar na estabilidade e durabilidade do filme. Inicialmente, foi preparado um extrato de amoras através da sonicação das frutas congeladas em uma mistura de etanol e HCl (80:20). O extrato foi analisado por espectroscopia de UV-VIS em diferentes valores de pH e, o teor de antocianinas totais foi de 0,42 mg por mL de extrato. A segunda etapa foi a produção de filmes de EHEC insolúveis em água através da otimização do processo de reticulação, que levou à produção de um filme ótimo através da reação em água utilizando o agente reticulante glioxal (10% m/m) em 4 h de reação a 80°C. Para que fosse possível realizar a ligação covalente das antocianinas, o filme de EHEC foi bio-oxidado utilizando a enzima lacase (Pleurotus ostreatus) e o mediador TEMPO (2,2,6,6-tetrametilpiperidina-1-oxil). O tempo de oxidação padronizado foi de 2 horas, em sistema oxigenado à temperatura ambiente. Após a bio-oxidação, o extrato contendo antocianinas foi reagido com o filme para formação de ligações éster. A reação foi conduzida a 25 °C, na presença ou ausência de agentes copigmentantes (ácido cafeico, ácido ascórbico e anidrido maleico). O filme com melhor desempenho foi obtido após 2 horas de reação, na presença de ácido ascórbico como agente. As caracterizações do filme, realizadas por espectroscopia UV-Vis e FTIR, confirmaram o sucesso do processo, evidenciando a presença das antocianinas no filme mesmo após diversas lavagens, além de demonstrar que o material é capaz de sofrer variações de cor em função do pH. Os filmes produzidos se mantiveram estáveis por 90 dias. Por fim, a análise de monitoramento de degradação do alimento mostrou que o filme desenvolvido possui potencial para ser utilizado em embalagens alimentícias, oferecendo uma alternativa sustentável para o controle da qualidade do produto ao longo do tempo.; Abstract: Intelligent packaging has garnered attention in numerous studies due to its wide ranging potential in the food industry, facilitating product purchase and quality verification before consumption. These features can be achieved using non-toxic, water-insoluble polymer films embedded with freshness, pH, or temperature indicators. In this context, packaging made from polymer films containing anthocyanins may be a promising option. Anthocyanins are compounds found in fruits, vegetables, and plants, which can change color at different pH levels. However, after extraction, anthocyanins tend to be unstable; however, this instability can be improved, for example, by esterifying one or more hydroxyl groups. This study aimed to covalently attach anthocyanins derived from blackberry extract to biooxidized ethyl-hydroxyethyl cellulose (EHEC) films for the development of smart food packaging. Covalent bonding of anthocyanins in films is rare but could enhance the stability and durability of the material. First, a blackberry extract containing anthocyanins was prepared by sonication of frozen fruits in a mixture of ethanol and HCl (80:20). UV-VIS analysis at different pH values revealed a total anthocyanin content of 0.42 mg/mL in the extract. Next, water-insoluble EHEC films were produced through optimized crosslinking, resulting in an optimal film by reacting the water-solubilized EHEC polymer with glyoxal (10% m/m) for 4 hours at 80°C. To enable covalent bonding with anthocyanins, the EHEC film was biooxidized using the enzyme laccase (Pleurotus ostreatus) and the mediator TEMPO (2,2,6,6-tetramethylpiperidine-1-oxyl). The optimal oxidation time was 2 hours in an oxygenated system at room temperature. After biooxidation, the anthocyanin-containing extract was reacted with the film to form ester bonds. This reaction was conducted at room temperature (25°C) with or without additives, including caffeic acid, ascorbic acid, and maleic anhydride. The best results were obtained after 2 hours at room temperature, using ascorbic acid. UV and FTIR analysis of the film confirmed the successful incorporation and stability of anthocyanins, showing the material?s capacity to change color in response to pH. Finally, food degradation monitoring demonstrated that the developed film has potential for use in food packaging, offering a sustainable alternative to maintain product quality over time. Dissertação (mestrado profissional) - Universidade Federal de Santa Catarina, Campus Blumenau, Programa de Pós-Graduação em Nanociência, Processos e Materiais Avançados, Blumenau, 2025. 2025-01-01T00:00:00Z https://repositorio.ufsc.br/handle/123456789/269975 Membranas mucoadesivas obtidas por eletrofiação de sistemas poliméricos contendo nistatina para ação antifúngica via oral Santos, Louise Souza O tratamento contra o câncer pode ocasionar alguns problemas na capacidade imunológica do paciente, deixando-o propenso a desenvolver outras doenças, como inflamações e infecções. A mucosite oral (MO) é uma inflamação da mucosa que ocorre devido ao tratamento contra câncer na região de cabeça e pescoço, que por sua vez facilita a possibilidade de infecções fúngicas, que são recorrentes nesses casos. A MO apresenta poucas alternativas terapêuticas e a pesquisa de novos dispositivos que possibilitem o seu tratamento de forma segura e eficaz justificam as pesquisas nessa área. O objetivo desse trabalho foi desenvolver uma membrana antifúngica mucoadesiva para liberação do antifúngico nistatina (NYS) na mucosa oral. A utilização dessa membrana poderá se configurar em tratamento alternativo, indolor e sem efeitos adversos. A técnica que foi utilizada para obter as membranas foi a eletrofiação, utilizando-se soluções poliméricas compostas por poli(ácido láctico) (PLA), poli(óxido de etileno) (PEO) e pectina (PEC), onde foi aplicada uma tensão elétrica sobre elas, formando as membranas constituídas por fibras. Sendo assim, foi possível estudar o efeito dos sistemas poliméricos, especialmente a PEC, contendo PLA e PEO, para aprimorar a propriedade de mucoadesividade, aumentando a eficácia na adesão da membrana na região oral. Foram avaliados diversos sistemas com variações de parâmetros de processo, bem como variáveis da solução, entre elas as concentrações de PEO e PEC e tipo de solventes, além da análise da possibilidade da configuração da eletrofiação direta e coaxial. As caracterizações realizadas incluíram microscopia ótica e microscopia eletrônica de varredura (MEV) para análises morfológicas, que revelaram fibras com tamanhos diversificados em uma mesma membrana e diâmetros de 598 a 1006 nm. A capacidade de intumescimento exibiu possível influência da porosidade e da inclusão de PEC. Os ângulos de contato das membranas, mesmo após 30 min, não mostraram caráter hidrofílico, com exceção da PLA/PEC/NYS. As propriedades mecânicas sob tração não melhoraram com adição dos componentes, e a calorimetria exploratória diferencial (DSC) indicou menores temperaturas de transições térmicas com a inclusão da PEC. Por sua vez, a microscopia eletrônica de transmissão (MET) revelou encapsulamento da NYS na membrana PLA/PEO/PEC/NYS, corroborando com a ausência da atividade fungicida no ensaio microbiológico. Portanto, observou-se que a membrana PLA/PEO/PEC/NYS foi menos eficaz em diversos aspectos, como o efeito fungicida, propriedades mecânicas, interação com a água e, por fim, a avaliação de mucoadesão mostrou um valor baixo e pouca influência com a adição dos componentes. Em contrapartida, a formulação PLA/PEC/NYS demonstrou que o fármaco estava mais próximo da superfície na análise por MET e exibiu inibição fúngica eficaz, além de apresentar melhorias na avaliação de mucoadesão. Portanto, a membrana PLA/PEC/NYS foi mais eficaz na interação com a água, mucoadesividade e efeito fungicida. A comparação aponta para uma saturação de componentes que possam contribuir para a performance da membrana.; Abstract: Cancer treatment can lead to certain impairments in the patient's immune function, increasing susceptibility to other diseases, such as inflammations and infections. Oral mucositis (OM) is an inflammation of the mucosa resulting from head and neck cancer treatment, which in turn facilitates the development of fungal infections, which are recurrent in these cases. OM has limited therapeutic options, and the investigation of innovative devices to enable safe and effective treatment justifies research in this field. The objective of this study was to develop a mucoadhesive and antifungal membrane capable of adhering to the oral mucosa and releasing an antifungal agent, nystatin (NYS), as an alternative treatment modality with painless characteristics, minimal adverse effects, and practical application. The method utilized to produce the membranes was electrospinning, using polymeric solutions composed of poly(lactic acid) (PLA), poly(ethylene oxide) (PEO), and pectin (PEC), where an electrical voltage was applied to them, forming the membranes constituted by fibers. Thus, it was possible to study the effect of the polymeric systems, especially PEC, containing PLA and PEO, to enhance the mucoadhesive property, increasing the efficacy of membrane adhesion in the oral region. Various systems were evaluated with variations in process parameters, as well as solution variables, among them the concentrations of PEO and PEC and type of solvents, in addition to the analysis of the possibility of the direct and coaxial electrospinning configuration. Characterization included optical microscopy and scanning electron microscopy (SEM) for morphological analysis, revealing fibers of varying sizes within the same membrane, with diameters ranging from 598 to 1006 nm. The swelling capacity exhibited possible influence of porosity and the inclusion of PEC, while contact angle measurements after 30 minutes showed no hydrophilic behavior, except for PLA/PEC/NYS. Tensile testing demonstrated no mechanical property improvement with added components, and differential scanning calorimetry (DSC) indicated lower thermal transition temperatures with the inclusion of PEC. In turn, transmission electron microscopy (TEM) revealed the encapsulation of NYS in the PLA/PEO/PEC/NYS membrane, corroborating with the absence of fungicidal activity in the microbiological assay. Transmission electron microscopy (TEM) confirmed NYS encapsulation in the PLA/PEO/PEC/NYS membrane, whereas PLA/PEC/NYS exhibited drug localization near the surface, correlating with antifungal efficacy in microbiological teste. In contrast, PLA/PEO/PEC/NYS lacked effective antifungal activity. Finally, mucoadhesion evaluation revealed superior performance of PLA/PEC/NYS compared to PLA/PEO/PEC/NYS. Thus, the PLA/PEO/PEC/NYS membrane proved less effective in multiple aspects, including antifungal effect, mucoadhesion, mechanical properties, and water interaction. Conversely, PLA/PEC/NYS demonstrated enhanced water interaction, mucoadhesion, and antifungal efficacy. This comparison suggests a saturation of components that may compromise membrane performance. Dissertação (mestrado profissional) - Universidade Federal de Santa Catarina, Campus Blumenau, Programa de Pós-Graduação em Nanociência, Processos e Materiais Avançados, Blumenau, 2025. 2025-01-01T00:00:00Z