Síntese de zeólitas do tipo X a partir de cinzas volantes e de fundo de carvão mineral para a captura de CO2

Abstract

O aquecimento global é um dos temas de maior discussão na atualidade, sendo uma das potenciais causas a emissão de gases de efeito estufa, como o dióxido de carbono. Processos de captura de CO2 com baixa penalidade energética precisam urgentemente serem desenvolvidos, como é o caso de processos de adsorção aplicando zeólitas. Além disso, milhões de toneladas de cinzas volantes e de fundo de carvão mineral são geradas anualmente sem um destino nobre. Portanto, este trabalho tem como objetivo sintetizar zeólitas do tipo X a partir de cinzas volantes e de fundo de carvão mineral com foco na aplicação da captura de dióxido de carbono emitido em usinas termelétricas. Além das cinzas volantes e de fundo, resíduo de alumínio foi testado em substituição ao aluminato de sódio. As zeólitas foram sintetizadas a partir do método de fusão térmica seguido de reação hidrotermal, sendo avaliadas algumas condições de síntese, como tempo e temperatura de fusão, relações NaOH/cinzas, SiO2/Al2O3 e Na2O/SiO2. Análises de poros foram realizadas, além da peletização destas para testes de resistência mecânica à compressão. Testes de adsorção empregando baixas e altas concentrações de CO2 foram realizados em leito fixo e ATG respectivamente. A partir dos resultados de síntese obteve-se excelentes zeólitas do tipo X com impurezas, porém com qualidade comercial. Os melhores resultados foram obtidos a partir do uso de cinzas volantes aplicando aluminato de sódio como fonte de alumínio, seguido da zeólita aplicando resíduo de alumínio no processo de síntese. As zeólitas produzidas com cinzas de fundo também se mostraram aptas à aplicação desejada. Os resultados das análises de propriedades de poros, bem como dos testes de adsorção de CO2 indicaram que a zeólita sintetizada de cinzas volantes possui não somente propriedades de poros equivalentes à zeólitas comerciais, mas principalmente capacidade de adsorção de CO2 também equivalente ou até mesmo superior a de uma zeólita 13X comercial, apresentando uma capacidade de 2,21 mmolCO2/gzeólita, enquanto que a comercial apresentou uma capacidade de 2,02 mmol CO2/gzeólita. Apesar das impurezas, os resultados das propriedades de poros e dos testes de adsorção de CO2 obtidos sobre as zeólitas sintetizadas a partir de cinzas volantes junto/resíduo de alumínio e também a partir de cinzas de fundo também indicam que estes adsorventes podem ser aplicados na captura de CO2.

Abstract : The global warming is one of the most important themes in discussion today and It is one of the potential causes of greenhouse gases emissions such as carbon dioxide. CO2 capture processes with low energy penalty need to be developed as adsorption processes applying zeolites. In addition, millions of tons of fly and bottom coal ashes are generated annually without a noble destination. Therefore, this work aims to synthesize zeolites type X from fly and bottom ashes with a focus on the capture of carbon dioxide released from coal power plants. In addition to fly and bottom ashes, aluminum residue was tested instead of sodium aluminate. The zeolites were synthesized through the fusion method followed by hydrothermal reaction. Some synthesis conditions were evaluated, such as time and melting temperature, NaOH/ash, SiO2/Al2O3 and Na2O/SiO2 ratio. Pore analyzes were performed besides the pelletizing of these for mechanical strengh tests. Adsorption tests employing low and high CO2 concentrations were performed in fixed bed and TGA respectively. From the synthesis results, excellent zeolites type X with impurities were obtained in a commercial level. The best results were obtained from the use of fly ashes applying sodium aluminate as an aluminum source, followed by zeolite applying aluminum residue in the synthesis process. Despite having a lower quality in terms of physical properties, the zeolites produced using bottom ashes also proved to be suitable for the desired application. The results of the pore properties analyzes as well as the CO2 adsorption tests indicated that the zeolite synthesized from fly ashes has not only pore properties equivalent to commercial zeolites but also a CO2 adsorption capacity equivalent to or even higher than of a commercial 13X zeolite having a 2.21 mmolCO2/gzeolite capacity, while the commercial one had a capacity of 2.02 mmolCO2/gzeolite. Despite the impurities, the results of the pore properties and CO2 adsorption tests obtained on the zeolites synthesized from fly ash/aluminum residue and also from bottom ashes also indicate that these adsorbents can be applied in the CO2 capture.