Contribution to the photocatalytic NOx degradation process using computational fluid dynamics

Abstract

Abstract: In recent years, air pollution has become a worldwide concern because it is one of the most harmful types of environmental pollution to humans. Among the air pollutants, nitrogen oxides (NOx) stand out because they negatively affect the quality of the environment, and they are also one of the major causes of many health problems related to human beings. In this way, numerous researches have been developed with the objective of degrading these gaseous pollutants; in this scenario, heterogeneous photocatalysis becomes a promising technology for this purpose. The Computational Fluid Dynamics (CFD) has been highlighted when it is associated with the heterogeneous photocatalysis phenomenon since it presents advantages over traditional experimental techniques. Besides the cost- and time-economy, this tool allows a more rigorous and detailed analysis of the processes. In this context, the present work aims to develop a 2D and 3D CFD model for the investigation of photocatalytic NOx abatement, taking a flat plate photocatalytic reactor as benchmark. The proposed model was validated with experimental data provide by Ballari et al. (2010). The numerical experiments were carried out in the commercial software ANSYS® CFD (Fluent®), version 14.0, and considered the coupling of fluid flow, chemical species transport and Langmuir-Hinshelwood-Hougen-Watson (LHHW) kinetics model to represent the NOx photocatalytic degradation reaction within the photoreactor. The paper was divided into two parts. Initially, a 2D model was implemented and a comprehensive analysis of the effect of varying several operating parameters (relative humidity, irradiation intensity and NO inlet concentration) as well as geometric characteristics of the reactor was performed. Moreover, a comparison with the 1D ideal plug flow model was carried out. Furthermore, a 3D model was implemented and compared with the 2D approach, identifying the differences between the models. The results of the CFD simulation showed that the 2D model presented good agreement with the experimental data from the literature. It was observed that the process parameters investigated had a strong influence on NOx removal efficiency, especially low values of relative humidity (10%), high values of light intensity (13 W?m 2) and low values of initial concentration of NO (4.5?10 9 kmol?m 3) which provided a NO conversion of approximately 43%, 37%, and 51%, respectively. When varying the reactor s height, it was found a non-linear behavior of this parameter regarding the reaction rates. Moreover, the 2D CFD model resulted in advantages when compared to the ideal 1D plug flow approach, since the NO and NO2 mass fraction profiles presented non-idealities in the reactive flow inside the photocatalytic device. The 3D model was also validated and small variations (< 1%) were observed when compared to the 2D approach, evidencing that the two-dimensional model can be used as a good approximation of the photocatalytic reactor applied to NOx degradation.

Nos últimos anos, a poluição atmosférica tem se tornado uma preocupação em escala mundial, pois figura como um dos tipos de poluição ambiental mais danosos aos seres humanos. Dentre os poluentes atmosféricos, os óxidos de nitrogênio (NOx) se destacam, pois, afetam negativamente a qualidade do ambiente e também são uma das maiores causas de vários problemas relacionados a saúde dos seres humanos. Dessa forma, pesquisas vêm sendo desenvolvidas com o objetivo de degradar desses poluentes gasosos, nesse cenário destaca-se a fotocatálise heterogênea como uma tecnologia promissora para esse fim. A tecnologia da fluidodinâmica computacional (CFD) vêm ganhando destaque quando associado ao fenômeno da fotocatálise heterogênea, pois apresenta vantagens sobre as técnicas experimentais tradicionais. Além da economia de custo e tempo, essa ferramenta permite uma análise mais rigorosa e detalhada dos processos. Nesse contexto, o presente trabalho tem por objetivo desenvolver um modelo 2D e 3D CFD para a investigação do abatimento fotocatalítico de NOx, tomando como referência um reator fotocatalítico de placa plana. O modelo proposto foi validado com os dados experimentais fornecidos por Ballari et al. (2010). Os experimentos numéricos foram realizados no software comercial ANSYS® CFD (Fluent®), versão 14.0, e considerou o acoplamento do fluxo de fluidos, transporte de espécies químicas e modelo cinético de Langmuir-Hinshelwood-Hougen-Watson (LHHW) para representar a reação de degradação fotocatalítica de NOx dentro do fotoreactor. O trabalho foi dividido em duas partes. Inicialmente, um modelo 2D foi implementado e uma análise abrangente do efeito da variação de vários parâmetros operacionais (umidade relativa, intensidade de irradiação e concentração de entrada de NO), bem como características geométricas do reator foi realizada. Adicionalmente, uma comparação com o modelo 1D plug flow ideal foi realizada. A segunda parte do presente trabalho aborda a elaboração de um modelo 3D e comparação com o modelo 2D proposto anteriormente, identificando as diferenças entre os modelos. Os resultados das simulações em CFD mostraram que o modelo 2D apresentou boa concordância com os dados experimentais reportados por Ballari et al. (2010). Observou-se que os efeitos de diversos parâmetros de processo apresentaram forte influência na eficiência de remoção de NOx, com destaque para à baixos valores de umidade relativa (10%), altos valores de intensidade luminosa (13 W?m 2) e baixos valores de concentração inicial de NO (4.5?10 9 kmol?m 3) que proporcionou uma conversão de NO de aproximadamente 43%, 37%, e 51%, respectivamente. Ao variar a altura do reator, foi encontrado um comportamento não-linear deste parâmetro em relação às taxas de reação. Além disso, o modelo 2D CFD resultou em vantagens quando comparado à abordagem ideal 1D plug flow, pois os perfis da fração mássica de NO e NO2 apresentaram não idealidades decorrentes ao fluxo reativo dentro do dispositivo fotocatalítico. O modelo 3D também foi validado, porém foram observadas pequenas variações (erros inferiores à 1%) quando comparado ao modelo 2D, evidenciando que o modelo bidimensional pode ser utilizado como boa aproximação do reator fotocatalítico para a degradação de NOx.