Falling film distillation assisted by a two-phase closed thermosyphon: contributions to modeling, control, optimization, and technoeconomic assessment of the pilot-scale unit

Abstract

Introdução: Preocupações globais com as crescentes demandas energéticas resultaram na emergência de processos químicos intensificados e mais sustentáveis. Na vanguarda deste compromisso está a destilação, uma vez que esta operação é reconhecidamente intensiva no consumo de energia, podendo ser responsável por mais de 40% do gasto total de uma planta industrial (MELLO et al., 2020). É consenso que a intensificação de processos compreende modificações com intuito de reduzir o tamanho dos equipamentos, aumentar o seu desempenho, diminuir o uso de utilidades e matérias-primas, e aumentar a eficiência dos processos (PONCE-ORTEGA; AL-THUBAITI; EL-HALWAGI, 2012). Comprometido com essas diretrizes, nosso grupo de pesquisa vem desenvolvendo uma unidade de destilação por filme líquido descendente, assistida energeticamente por um termossifão, denominada tecnologia Destubcal. Este aparato incorpora a destilação por filme líquido descendente, tecnologia já consolidada e estudada há décadas, com o fornecimento de calor por meio de um termossifão bifásico. Enquanto uma configuração de destilação convencional fornece calor apenas no refervedor e retira o calor no condensador de topo, a abordagem Destubcal possui uma distribuição uniforme de energia ao longo de todo o comprimento do tubo de destilação, sendo assim um equipamento mais compacto, seguro e eficiente termicamente (BATTISTI; MACHADO; MARANGONI, 2020). Estudos experimentais consolidados apontam que essa tecnologia é eficaz na separação e purificação de diversas misturas, com menor consumo de energia em relação à destilação convencional, tais como etanol-água (MARANGONI et al., 2019b, 2019a), mistura aromática de tolueno, para-xileno, meta-xileno, orto-xileno e etilbenzeno (SILVA FILHO et al., 2018), monoetilenoglicol-água (PIRES et al., 2020), e nafta petroquímica sintética (QUERINO; MACHADO; MARANGONI, 2019). Estes trabalhos apontam que a unidade Destubcal é uma opção tecnológica promissora, o que motiva a continuidade e aprofundamento dos estudos em direção a consolidar esta tecnologia como um processo de destilação avançada viável economicamente. Para isso, há uma demanda crucial em entender o comportamento dinâmico desse aparato a fim de avançar nas estratégias de controle, visando minimizar custos e maximizar a produtividade. A compreensão do comportamento da influência e interação das variáveis operacionais e, consequentemente, a otimização desses parâmetros também se mostra necessária para viabilizar futuras aplicações. Além disso, o conhecimento dos custos de capital e operação tonam-se imprescindíveis para análise da viabilidade econômica do processo e sua consolidação estratégica. Objetivo: O escopo norteador deste trabalho é oferecer contribuições científicas no campo da modelagem, do controle, da otimização e da avaliação técnico-econômica de uma unidade de destilação por filme líquido descendente em escala piloto assistida por um termossifão bifásico fechado, visando consolidar e difundir esta tecnologia como um processo viável de destilação intensificada energeticamente. Metodologia: Este estudo está dividido em capítulos, sendo que cada capítulo representa uma das contribuições propostas nos tópicos abordados. Em cada um dos capítulos utiliza-se uma metodologia particular, a fim de atingir os objetivos previamente delineados. A parte comum a todos os capítulos é execução experimental na unidade em escala piloto, que foi utilizada para realização dos ensaios experimentais, coleta de dados e validação dos modelos matemáticos desenvolvidos. O capítulo de revisão da literatura traz uma perspectiva histórica dos fundamentos conceituais, dos tipos de processos e das diferentes formas de operação já utilizadas, além dos avanços tecnológicos produzidos ao longo dos anos a respeito dos múltiplos e complexos fatores que influenciam a eficiência da destilação por filme líquido descendente. Para isso foi realizado um amplo levantamento nas bases bibliográficas Scopus e Google Scholar de trabalhos publicados e patentes depositadas relacionadas aos tópicos \"colunas de filme líquido descendente\" e/ou \"colunas de parede molhada\" desde meados do início do século XX, mais especificadamente no ano de 1942, até os dias atuais, no ano de 2020. Em seguida, para elucidar o comportamento dinâmico do aparato, uma modelagem transiente baseada em rede térmica com extensa validação experimental foi proposta. Após o modelo estar validado experimentalmente, o projeto de um controlador PID foi executado, e o modelo simulado em ambiente Simulink® a fim de avaliar o sistema de controle feedback da temperatura do termossifão atuando na potência das resistências elétricas. Posteriormente, com o intuito de avaliar o desempenho da unidade, um modelo preditivo de aprendizado de máquina baseado em redes neurais foi implementado para separação da mistura etanol-água. A temperatura de alimentação, a temperatura do evaporador e a vazão de alimentação foram as três variáveis de entrada do modelo, enquanto a fração mássica de etanol no destilado, a vazão mássica de destilado, o fator de recuperação e o fator de separação foram os quatro indicadores de desempenho avaliados. Uma vez que a topologia ideal do modelo de redes neurais foi estabelecida, uma otimização baseada em algoritmo genético foi realizada utilizando-se a modelagem de aprendizado de máquina, a fim de otimizar as variáveis operacionais do processo. Por fim, uma avaliação técnico-econômica e energética da unidade Destubcal em escala piloto foi realizada, aplicada à recuperação de etanol em grau desinfetante de 70 vol% em álcool. Essa análise foi motivada pelo aumento dramático da demanda por sanitizantes à base de etanol devido à emergência da pandemia de COVID-19, que chegou a levar à escassez em muitas cidades do Brasil. A performance da unidade foi avaliada experimentalmente com base em 64 corridas na unidade piloto, e a avaliação de custos de capital e custos operacionais foi realizada a fim de verificar a viabilidade técnica e econômica da planta como uma alternativa frente à destilação convencional de etanol. Resultados e discussão: A revisão da literatura demostrou que as colunas de filme líquido descendente representam cerca de 10,9% do total de trabalhos publicados nos últimos 80 anos. Estas colunas têm sido predominantemente usadas para pesquisas fundamentais de transferência de calor e massa. Apesar desta configuração não estar entre as maiores demandas de aplicação, ao longo dos anos vários dispositivos de película líquida descendente foram projetados, aprimorados e patenteados, tais como colunas monotubulares, colunas multitubulares, colunas verticais de placas planas, e colunas integradas energeticamente. No entanto, no que diz respeito à aplicação industrial, os conceitos de destilação de filme descendente ainda são relativamente pouco utilizados. Estudos em estado estacionário de eficiência de separação já estão bem consolidados, sendo que a maioria dos trabalhos publicados confirma a minimização do consumo de energia quando comparados às colunas de destilação convencionais. Ficou evidenciado que há lacunas de conhecimento no que tange o comportamento dinâmico destes processos de destilação. Desta forma, os desafios daqui a diante devem ser focalizados em esclarecer a dinâmica do processo, para que se avance no sentido de melhorar as estratégias de controle e otimização. Isso permitirá avançar nas melhorias operacionais da coluna para elevar essa tecnologia a um nível mais alto de viabilidade econômica. Considerando a complexidade do processo e a quantidade de variáveis que podem sofrer distúrbios ao longo do tempo, além da sensibilidade do filme descendente, o modelo transiente proposto baseado em rede térmica foi capaz de descrever o comportamento dinâmico da temperatura do termossifão com boa precisão. Os coeficientes de transferência de calor experimental e predito mostraram concordância satisfatória dentro da faixa de desvio de ± 25%, considerada admissível segundo a literatura. O controlador PID com parâmetros de sintonia ajustados pelo método Ziegler-Nichols mostrou-se mais eficiente em atingir o setpoint de temperatura desejado mais rapidamente, com menor overshoot e menor oscilação na variável manipulada, consequentemente, reduzindo o consumo de energia elétrica da unidade em 3,1%. O modelo de aprendizado de máquina baseado em redes neurais foi capaz de prever com precisão os quatro principais parâmetros de desempenho da unidade, com um coeficiente de correlação geral satisfatório de 0,95 para todos os dados. A topologia ideal do modelo de redes neurais feed-forward foi alcançada com um arranjo de 10 neurônios dentro de uma camada oculta (3:10:4). De acordo com os gráficos de generalização, as variáveis operacionais influenciaram de forma individual e sinérgica as respostas analisadas. Há uma relação de compromisso com a pureza do produto de topo, representada pela fração mássica do etanol no destilado, e a produtividade, representada pela vazão mássica do destilado. Geralmente, alta pureza é alcançada com vazões de destilado mais baixas, e alta produtividade leva à redução da pureza. Buscando extrair o máximo desempenho da unidade frente a todas as respostas simultaneamente, a otimização baseada em algoritmo genético levou a uma fração mássica de 50,6% de etanol no destilado, 4,91 kg/h de destilado, com um fator de recuperação de 84,9%, e um fator de separação de 57,4. Com relação à avaliação técnico-econômica, a análise de desempenho mostrou que sob uma vazão de alimentação de 14 L/h, uma temperatura de alimentação de 80 °C e uma temperatura de evaporador de 93 °C a unidade atinge o consumo específico mínimo de energia de 571,12 W·h/kg, com uma recuperação máxima de etanol de 40,66%. O impacto dos elementos na parcela do custo de capital mostrou que a instrumentação e controle (27,8%) e tubulação e equipamentos auxiliares (27,6%) são os custos predominantes, enquanto que o custo dos principais equipamentos de processo representa apenas 6,2%, revelando-se uma tecnologia de baixo custo e de fácil implementação. O maior gerador de custos operacionais foi a mão de obra (51,3%), visto que a unidade em escala piloto tem capacidade inferior às plantas industriais. No entanto, a unidade Destubcal gasta com utilidades cerca de 31,6 $/m3alimentado, o que representa uma economia total de 43,8% em comparação com as destilarias convencionais. Além disso, a unidade Destubcal economiza cerca de 1,78 MJ/kg (46,4%), aliada a uma redução de 59,2% na altura da coluna em comparação a uma coluna convencional, sendo considerada economicamente viável para a recuperação de etanol em grau sanitizante. Considerações finais: A integração das técnicas de destilação por filme descendente com fornecimento de calor por meio de um termossifão bifásico, que resultou na tecnologia Destubcal, representa melhorias notáveis para o campo das separações térmicas, uma vez que a combinação dessas duas tecnologias bem estabelecidas deu origem a um novo aparato de destilação, mais compacto, mais seguro e mais econômico. Como consequência dos desafios e perspectivas identificados foi possível planejar estratégias para preencher as lacunas encontradas na tecnologia Destubcal, e avançar na consolidação deste processo de destilação intensificada. O modelo baseado em rede térmica conseguiu descrever com boa precisão a dinâmica do fornecimento de calor e pode ser aplicado para o projeto de equipamentos futuros com maior capacidade de processamento e diferentes fins de separação. A modelagem de aprendizado de máquina baseada em redes neurais foi aplicada com sucesso mostrando boa capacidade preditiva, e a técnica de otimização via algoritmo genético conseguiu extrair um desempenho satisfatório da unidade em escala piloto. Por fim, a análise técnico-econômica indicou que a unidade Destubcal em escala piloto tem potencial para ser uma alternativa viável na recuperação de etanol em grau desinfetante, 70 vol% em álcool, e pode ajudar a evitar escassez deste produto causada pela pandemia atual e futuros eventos.

Abstract: Worldwide efforts in process intensification led to innovative designs for distillation, notably known as an energy-intensive process. Engaged in the global trend towards more energy-efficient and sustainable technologies, our research team has been developing a novel thermosyphon-assisted falling film distillation technology, patented as Destubcal. This apparatus combines the falling film distillation, a well-consolidated technology, with the innovative supply of heat through a two-phase closed thermosyphon. Previous experimental studies by the research group pointed out that the Destubcal unit is a promising technology in separating different mixtures with energy gains, motivating the continuity towards consolidating this technology as an economically-feasible advanced distillation process. A broad and deep survey in bibliographical bases of published works and deposited patents from the beginning of the 20th Century until nowadays was realized and pointed out knowledge gaps that still limit the popularization of this technology, which must be elucidated. Based on this, the guiding goal of this work is to offer scientific contributions on modeling, control, optimization, and techno-economic evaluation of the pilot-scale thermosyphon-assisted falling film distillation unit to move forward in operational and design improvements, aiming to raise this technology to a higher level of feasibility for chemical separations. The thermal network-based dynamic modeling proposed and validated by dedicated experimental campaigns with the pilot-scale unit accurately predicted the transient behavior and steady-state temperature of the two-phase closed thermosyphon. The experimental and predicted heat transfer coefficients showed reasonable agreement within the ± 25% deviation band. A feedback control of the thermosyphon's evaporator temperature was performed in Simulink® to manage the steam chamber temperature. PID technique was adopted to achieve faster and smoother the control target, with the secondary effect to reduce mechanical stresses, increasing life cycle, and reducing energy consumption by 3.1%. From a total dataset of 64 experimental runs carried out in the pilot-scale unit, a machine learning predictive model based on artificial neural networks was developed for ethanol-water separation. Despite the high non-linearity, the machine learning approach was capable of modeling the process accurately. The optimal topology was achieved with a network arrangement of 10 neurons within one hidden layer (3:10:4), with a correlation coefficient higher than 0.95 for all data. The optimal operating conditions achieved by the genetic algorithm technique were a feed temperature of 90.6 °C, an evaporator temperature of 109.6 °C, and a feed flow rate of 26.3 L/h. The cost impact of the components associated with the construction and installation of the Destubcal unit revealed that instrumentation and control, and piping and auxiliary equipment are the predominant cost elements (more than 55%) of the capital cost, while major process equipment represent a small portion (6.2%), indicating a low capital investment cost when compared to other unconventional distillation devices. The major operating cost-driver is the labor (51.3%) since the pilot-scale unit has a lower capacity than industrial plants. However, the Destubcal unit spends on utility costs about 31.6 $/m3feed, which represents a total saving of 43.8% compared to conventional distilleries. Furthermore, the Destubcal unit saves about 1.78 MJ/kg (46.4%), with 59.2% less column height than a conventional column, being considered techno-economically feasible for sanitizer-grade ethanol (70 vol%) recovery.