Modelagem dos parâmetros de síntese de carbon dots por modelos de machine learning

Abstract

Os carbon dots (CDs) são nanopartículas promissoras para diversas aplicações devido às suas propriedades fotoluminescentes. No entanto, sua síntese ainda enfrenta desafios, uma vez que muitos dos precursores utilizados são derivados de compostos sintéticos, o que pode comprometer sua sustentabilidade tanto do ponto de vista econômico quanto ambiental. Nesse contexto, a síntese verde surge como uma abordagem promissora, ao empregar fontes renováveis como precursores e transformar resíduos de baixo valor em materiais de alto valor agregado. Sendo assim, a otimização dessa estratégia ainda é um desafio, pois a variabilidade natural das matérias-primas pode dificultar o controle preciso das propriedades finais dos CDs. Dessa forma, compreender as relações entre os parâmetros de síntese e as propriedades físico-químicas dos CDs, especialmente aqueles obtidos por síntese verde, é essencial para aprimorar sua produção e acelerar seu desenvolvimento. Contudo, essa tarefa é complexa devido à diversidade de materiais utilizados, à heterogeneidade dos dados publicados e à amostragem limitada de estudos individuais. Para abordar essa questão, este trabalho apresenta uma estratégia para analisar e extrair informações relevantes de estudos publicados sobre as propriedades dos CDs. A análise foi conduzida com base em um conjunto abrangente de publicações (2012-2024) sobre a síntese de CDs obtidos a partir de precursores de origem renovável e pelo método hidrotermal. A extração de dados considerou variáveis como tamanho de partícula, rendimento quântico, rendimento de síntese, emissão e excitação máxima, fluorescência, composição elementar e aplicação dos CDs, além de condições experimentais como tempo de reação, temperatura e tipo de precursor. Três abordagens foram utilizadas para a análise dos dados: (i) análise exploratória, para identificar padrões e correlações entre os parâmetros de síntese e as propriedades dos CDs; (ii) modelagem preditiva por regressão, para avaliar a influência das variáveis experimentais nas características finais dos CDs; e (iii) clusterização, para agrupar os nanomateriais em grupos com propriedades distintas. Os resultados indicaram uma escassez de dados sobre rendimento de síntese, um parâmetro fundamental para avaliar a viabilidade econômica da produção de CDs. Além disso, foi observada uma tendência de relação inversa entre o rendimento de síntese e o percentual de nitrogênio nos CDs. O rendimento quântico médio dos CDs analisados foi de aproximadamente 17%, e 85% dos dados analisados correspondem a CDs com emissão azul sob excitação a 365 nm. A abordagem proposta, ao integrar dados quantitativos e qualitativos, fornece um roteiro sistemático para a investigação das propriedades dos CDs relatadas na literatura. Os resultados obtidos sugerem que o banco de dados pode contribuir significativamente para o desenvolvimento de métodos preditivos voltados à otimização das aplicações desses nanomateriais. Além disso, reforça-se a importância da padronização da síntese de CDs, de modo a sistematizar o conhecimento existente, facilitando a identificação de tendências e aprimorar a predição de propriedades.

Abstract: Carbon dots (CDs) are promising nanoparticles for various applications due to their photoluminescent properties. However, their synthesis still faces challenges, as many of the precursors used are derived from synthetic compounds, which can compromise their sustainability from both an economic and environmental perspective. In this context, green synthesis emerges as a promising approach by employing renewable sources as precursors and converting low-value waste into high-value-added materials. However, optimizing this strategy remains challenging, as the natural variability of raw materials can hinder precise control over the final properties of CDs. Therefore, understanding the relationships between synthesis parameters and the physicochemical properties of CDs, especially those obtained through green synthesis, is essential to enhance their production and accelerate their development. However, this task is complex due to the diversity of materials used, the heterogeneity of published data, and the limited sampling of individual studies. To address this issue, this study presents a strategy to analyze and extract relevant insights from published studies on CD properties. The analysis was conducted based on a comprehensive set of publications (2012?2024) on the synthesis of CDs obtained from renewable precursors and via the hydrothermal method. Data extraction considered variables such as particle size, quantum yield, synthesis yield, maximum emission and excitation wavelengths, fluorescence, elemental composition, and CD applications, as well as experimental conditions, including reaction time, temperature, and precursor type. Three approaches were employed for data analysis: (i) exploratory analysis, to identify hidden patterns and correlations between synthesis parameters and CD properties; (ii) predictive modeling using regression, to assess the influence of experimental variables on the final characteristics of CDs; and (iii) clustering, to classify these nanomaterials into groups with distinct properties. The results indicated a low amount of data avaliable on synthesis yield, a fundamental parameter for evaluating the economic feasibility of CD production. Additionally, an inverse relationship trend between synthesis yield and nitrogen content in CDs was observed. The average quantum yield of the analyzed CDs was approximately 17%, and 85% of the dataset consists of CDs with blue emission under 365 nm excitation. The proposed approach, by integrating quantitative and qualitative data, provides a systematic framework for investigating CD properties reported in the literature. The findings suggest that the database can significantly contribute to the development of predictive methods aimed at optimizing the applications of these nanomaterials Furthermore, the findings underscore the importance of standardizing CD synthesis protocols in order to systematize existing knowledge, facilitate the identification of trends, and improve property prediction.