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Abstract:
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Neste projeto, foi estudada a influência do método de obtenção nas propriedades catalíticas das amostras a base de SnO2 e MgO usadas como catalisadores na reação de condensação entre o metanol e a acetona. As amostras foram caracterizadas por meios de área superficial específica (BET), adsorção química de CO2 - determinação de sítios básico, difração de raios-X (DRX), microscopia eletrônica de transmissão (MET), espectroscopia de fotoemissão de raios-X (XPS) e espectroscopia Raman. As partículas ultrafinas de dióxido de estanho, puras e dopadas com as terras raras Ce, Y e La, respectivamente, foram preparadas empregando-se diferentes métodos: o método químico dos precursores poliméricos e o método físico de mistura mecânica de óxidos. As amostras de MgO (puras) foram submetidas ao processo de amorfização, em moinho mecânico de alta energia. As diferentes fases cristalinas presentes e a formação de uma camada de segregação após o tratamento térmico em elevadas temperaturas (para as amostras de SnO2 dopadas, obtidas pelo método dos precursores poliméricos) levaram a formação de materiais com propriedades catalíticas interessantes, principalmente na obtenção com elevada seletividade do composto , insaturado, metil vinil cetona, a partir da reação de condensação. Os resultados mostram que a dopagem, a segregação e o tamanho de partícula afetam diretamente o comportamento catalítico (atividade e seletividade) da amostra a base de óxido de estanho. Para as amostras obtidas pelo método físico de mistura mecânica de óxidos, nenhuma camada de segregação devido ao tratamento térmico imposto foi observada, sugerindo que os dopantes não estejam distribuídos de forma homogênea pela matriz SnO2, acarretando num comportamento catalítico diferente do apresentado pelos materiais análogos obtidos pelo método químico dos precursores poliméricos, frente a reação de condensação. Os resultados obtidos para as amostras de MgO, confirmam a habilidade do processo de amorfização em moinho mecânico de alta energia de modificar as propriedades catalíticas básicas e/ou a força dos sítios básicos presentes na superfície do catalisador frente aos resultados de conversão e seletividade, na reação de condensação, apresentados por estes materiais em função do processo de amorfização. A avaliação da influência de parâmetros reacionais diversos nos permitiu selecionar como a condição mais adequada para a obtenção da metil vinil cetona com alta seletividade (~65%), uma relação molar metanol:acetona igual a 2:1, temperatura reacional de 300 C e fluxo reacional de 60cm3/min; resultados melhores proporcionados pelas amostras a base de SnO2 obtidas pelo método químico dos precursores poliméricos. |
